Анджелина е дъщеря на американския актьор Джон Войт и френската актриса Маршелин Бертран. Кръстниците ѝ са също актьори - Жаклин Бисет и Максимилиан Шел. Родителите ѝ се развеждат, когато тя е едва на година.
Има трудно и бедно детство; отрано заживява самостоятелно; първите ѝ изпълнения са на театрална сцена - в школата на Лий Страсбърг.
На 28 март 1996 г. се жени за британския актьор Джони Лий Милър, с когото се запознава по време на снимките на филма „Хакери“ (развеждат се на 3 февруари 1999 г.).
През 1997-2000 година прави големия си пробив в киното с филми като „Джия“, „Колекционерът“, „Луди години“, „Да изчезнеш за 60 секунди“. За касово най-успешни се смятат последвалите две части на „Похитители на гробници“ (Tomb Raider) в които играе героинята от едноименната компютърна игра, Лара Крофт.
През 2002 г. официално маха презимето на баща си от своето.
На 5 май 2000 г. се жени за актьора Били Боб Торнтон (развеждат се на 27 май 2003 г.).
От 2005 г. живее с партньора си от „Господин и госпожа Смит“, Брад Пит, от когото на 27 май 2006 г. ражда момиченце в Намибия, Шайло Нувел. Другите им деца са осиновени, всички носят фамилията Джоли-Пит: Мадокс Чиван (род. на 5 август 2001 г. в Камбоджа), Захара Марли (род. на 8 януари 2005 г. в Етиопия) и Пакс Тиен (род. на 29 ноември 2003 г. във Виетнам).